強誘電体薄膜における双方向の機械的スイッチングウィンドウを初めて予測

Dec 13, 2023

npj 計算資料第 8 巻、論文番号: 137 (2022) この記事を引用

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強誘電体ドメインの進化の機械的制御は、過去 10 年間にわたって多くの関心を集めてきました。それにもかかわらず、双方向180°機械的スイッチング、すなわち強誘電体ナノドメインの機械的書き込みとその後の消去の完全なサイクルは、チップフィルム構造ではまだ実現されていない。今回我々は、第一原理に基づく分子動力学シミュレーションにより、強誘電体膜のスクリーニング条件とチップの荷重力が適切な範囲内にある場合、チップ膜構造において双方向180°機械的スイッチングが可能であることを実証する。このスイッチングは、フレクソエレクトリック場と見落とされている有効双極子場との間の微妙な競合を利用します。有効双極子場は小さな先端力で優勢となり、下向きの単一ドメイン状態から上向きのポリドメイン状態へのスイッチングを引き起こしますが、フレキソ電場は比較的大きな先端力で優勢となり、バックスイッチングを可能にします。双方向の機械的スイッチングは、交互に変化する強さのチップフォースパルスを適用することによって実現されます。双極子間の相互作用ダイナミクスは、機械的スイッチングにおいて重要な役割を果たします。

強誘電体材料は、キュリー温度下で永久分極を特徴とし、保磁力値よりも大きな電場によってスイッチングすることができます。切り替え可能な分極とそれに関連するドメイン構造はナノスケールまで維持されており、不揮発性メモリ 1、2、ニューロモーフィックデバイス 3、4、高周波機敏なマイクロ波デバイス 5 など、強誘電体の膨大な商業化および新興の高度なアプリケーションを直接支えています。スイッチングは、ドメイン構造に基づくデバイスアプリケーションと、ドメインエンジニアリングによる強誘電体の機能のさらなる制御の前提条件です。強誘電体ドメイン構造の決定論的かつ容易な制御、特に局所的な操作を追求するために多大な努力が払われてきた6,7。現在、強誘電体ドメイン構造を局所的に操作するためにチップ電場が一般的に使用されています8、9、10、11が、電荷注入や破壊などの避けられない電場駆動現象が伴います。電気スイッチングの悪影響を緩和し、アプリケーションシナリオを追求するために、光学 12,13、熱 14,15,16、化学 17,18、機械 19,20,21,22,23,24,25,26 などのさまざまなスイッチング戦略が必要です。 27、28、およびハイブリッド 29、30 スイッチング戦略は、強誘電体ドメインを制御する代替方法として検討されてきました。

機械的に誘起されるローカルドメインスイッチングは、高次の電気機械結合効果、すなわち最近ナノスケール強誘電体で大幅に強化されることが報告されているフレクソエレクトリック効果の再検討により、研究者の視野に入っている 31,32,33。このような効果では、ひずみ勾配が格子の対称性を破り、等価な電場、つまりフレキソ電場を生成します。これは、適切な状況下での強誘電分極の切り替えに代わる有望な代替手段であることを示しています。 Lu らによってマイルストーンとなる研究が行われました。彼は、原子間力顕微鏡 (AFM) チップを押すことによって、BaTiO3 (BTO) 薄膜における強誘電分極の決定論的な 180 度の下向き反転を実験的に実証しました 19。この機械的スイッチングにより、強誘電体における分極を電圧なしで局所的に制御できる可能性が得られ、電荷注入、漏れ電流、電気的破壊の発生など、強誘電体デバイスに対する電気的スイッチングの悪影響が軽減されると考えられています。それ以来、フレクソエレクトリック性への関心が再び高まり、強誘電体ドメインを「非電気的に」切り替える実現可能性についての議論が活発化しました。強誘電体分極の機械的制御に基づくさまざまなナノ電気機械デバイスの概念が、強誘電体において提案されている19、25、29、34、35、36、37、38、39。

過去 10 年間のこの分野の進歩にも関わらず、チップフィルム構造における機械的双方向強誘電体スイッチング方式はまだ実現されておらず、これは機械的スイッチングの重大な欠点を意味しています。一方、機械的スイッチングの正確なメカニズムに関する議論はまだ進行中です40,41。一方では、チップフィルム構造では、AFM チップを強誘電体フィルムの表面に押し付けることにより、明確な分布を持つ歪み勾配が生成されます。フレクソ電場の方向はフレクソエレクトリック係数に依存するはずですが、これまでに報告された実験結果は、チップを押すと常に「見かけの」下向きのフレクソ電場が発生し、上向きから下向きへのドメイン切り替え経路のみが可能になり、その逆は不可能であることを示しています。一方、チップとフィルムの表面接触の問題は実際には複雑で、実際には複数のプロセスが関与する可能性があります6,42。フレクソ電気に加えて、表面電気化学、表面スクリーニング条件、せん断ひずみ効果、荷電欠陥輸送、および化学膨張を含む他の考えられる原因が、機械的スイッチングを引き起こす可能性がある 22、23、24、25、26、27。たとえば、消磁効果の類似点として、脱分極効果は、遮蔽が不十分な強誘電体薄膜のドメインスイッチングにおいて重要な役割を果たし、上向きスイッチングを引き起こす可能性があります24。ただし、このような切り替えはシングルドメイン (SD) 状態からポリドメイン (PD) 状態への切り替え (SD→PD 切り替え) であり、逆切り替え (つまり PD→SD 切り替え) は実現されません。双方向 180° の機械的スイッチング (つまり、SD→PD、その後 PD→SD スイッチング) は実証されたことがありません。菱面体晶系強誘電体システムにおけるせん断ひずみと分極成分との間の三線形結合に基づいて、せん断ひずみが上向きスイッチングを引き起こす可能性もあります23。これらの効果は、同じシステム内で 2 つ以上の機械的スイッチング機構を組み合わせることで双方向スイッチング方式が実現できる可能性があることを示していますが、理論的な観点からもまだ検討されていません。さらに、分極ダイナミクスは、強誘電体の機械的スイッチング動作に役割を果たすことが期待されます。しかし、これまでの強誘電体の機械的スイッチングに関する理論的研究は、主に現象学的時間依存ギンツブルグ・ランダウ（TDGL）方程式を用いた位相場モデルに基づいており、リアルタイムの分極ダイナミクスを完全に捉えることはできません。動的位相場モデルが開発され 43,44 、機械的スイッチングに対する (~ns) 偏光ダイナミクスの重要な効果を明らかにするために最近適用されたことは注目に値します 28。原子スケールでの強誘電体の機械的スイッチングのダイナミクスの研究は、この分野に洞察をもたらすはずですが、依然として独占的です。

この論文では、第一原理に基づく分子動力学 (MD) シミュレーションを実行して、強誘電体薄膜のチップ力誘起ローカルドメインスイッチングに対するフレクソ電場と見落とされている有効双極子場の影響を調査します。我々は、強誘電体膜のスクリーニング条件とチップ負荷力が適切な範囲内にある場合、チップ膜構造において双方向180°機械的スイッチングが理論的に可能であることを示す。この概念を図 1 に概略的に示します。強誘電体薄膜は、z 方向（面外）分極を備えた正方晶相であると仮定されます。これは、十分に大きな圧縮ミスフィット歪みを及ぼす基板上にエピタキシャル成長させた BTO および PbTiO3 (PTO) 薄膜の場合です。 SD 状態と PD 状態 (中心反転ドメイン) の間の切り替えは、さまざまな表面スクリーニング条件下で AFM チップを強誘電体薄膜に押し付けることによって調査されます。外部荷重は、シミュレーションセルの中心のフィルム表面に適用されます。荷重領域 (半径 r0 の円形領域と仮定) と残りの領域の分極は \(P_z^{{{{\mathrm{Load}}}}}\) および \(P_z^それぞれ {{{{\mathrm{Res}}}}}\)。長距離の双極子間相互作用により、負荷領域の双極子は、表面の遮蔽条件と \(P_z^ {{{{\mathrm{Res}}}}}\)。具体的には、表面遮蔽条件が理想的な短絡 (SC) 境界条件に近い場合、残りの領域の双極子は有効な双極子場を (\(P_z^{{{{\mathrm{ Res}}}}}\)) を負荷領域のダイポールに追加します。このような磁場は、負荷領域内の双極子を残りの双極子と同じ方向に分極させる傾向があります。すなわち、ＰＤ状態よりもＳＤ状態を優先し、ＰＤ→ＳＤプロセス（消去プロセス）を促進するが、ＳＤ→ＰＤプロセス（書き込みプロセス）を妨げる。対照的に、電荷スクリーニング条件が不十分な場合、残りの領域の双極子は、双極子に対して有効な双極子場 (\(P_z^{{{{\mathrm{Res}}}}\) の反対方向) を生成します。荷積みエリアにあります。良好なスクリーニングの場合とは対照的に、有効双極子場は PD 状態に有利であり、SD→PD プロセス (書き込みプロセス) を促進しますが、PD→SD プロセス (消去プロセス) を妨げます。したがって、実効双極子は強誘電体薄膜の局所スイッチングにおける内蔵磁場のように現れ、その方向は周囲の双極子の方向とスクリーニング条件によって決まります。さらに、チップフィルム構造内のチップ誘起歪み勾配によって引き起こされるフレクソ電場は、下向きの等価電場として作用し、負荷領域の下で下向きの分極を促進する。次に、分極スイッチングにおける有効双極子場とフレキソ電場のさまざまな役割に基づいて、双方向の機械的スイッチング方式を構築することができます。このようなスイッチング方式では、強誘電体薄膜は下向き SD として事前分極されているため、有効双極子場を利用して、比較的小さな先端力で下向き SD から上向き PD (SD→PD) への局所書き込みプロセスを支配します。フレクソ電界は、比較的大きな先端力でローディング領域の下の上向きドメインをスイッチバックする（つまり、消去プロセス PD→SD を可能にする）ために使用されます。したがって、可逆的な 180 度の機械的スイッチング方式は、強度が交互に変化するチップフォースパルスを適用することによって実現されます。次に、チップの力とスクリーニング条件の関数としてのスイッチング「状態図」が計算されます。従来の熱力学モデルでは明らかにできない強力な双極子間相互作用ダイナミクスと、機械的スイッチングにおけるその役割についても議論します。

有効双極子場は比較的小さな先端力で支配的であり、初期の下向き SD 状態を上向き PD 状態に切り替えるために使用できます。一方、フレクソ電場は比較的大きな先端力で支配的であり、バックスイッチングを可能にします。可逆的な 180 度の機械的スイッチング方式は、大きさが交互に変化するチップフォースパルスを適用することによって実現されます。

我々はまず、異なる表面スクリーニング条件下での強誘電体薄膜のSD状態とPD状態の安定性を調査します。 z 軸を面外方向として、(001) 配向の BTO 薄膜を検討します。シミュレーションセルのサイズは 24a0 × 24a0 × 6a0、a0 ≈ 3.95 Å です。は、原始的な 5 原子単位格子の格子定数です。基板はミスフィットひずみ ηm = –0.03 を課します。フィルムは、反転ドメインサイズ r0 = 4a0 の SD 状態または PD 状態のいずれかに初期化されます。 MD シミュレーションは、異なる表面スクリーニング条件下での 2 つのドメイン状態の進化を明らかにするために実行されます。有効なハミルトニアンモデルでは、スクリーニングの程度はスクリーニング係数 β によって制御されます (「方法」セクションを参照) 45、46、47。ここでは、β の大きさを 1.0 (理想的な SC 条件) から 0.60 (比較的劣ったスクリーニング条件) まで変化させます。図2aは、SD状態とPD状態の総エネルギーEtotのβ依存性をプロットしたものです。これは、β > 0.99 の場合、SD 状態の総エネルギーが PD 状態よりも低く、β < 0.99 の場合、PD 状態の総エネルギーが SD 状態よりも低いことを示しています。つまり、表面スクリーニング条件が理想的なSC条件に近い場合、SD状態はエネルギー的により有利ですが、図2bに示すように、PD状態は電荷スクリーニング条件が悪い場合により安定します。

a 表面遮蔽係数 β の関数としての、SD 状態 (青い立方体と実線) および反転ドメイン r0 = 4a0 (赤い三角と実線) を持つ PD 状態の強誘電体薄膜の総エネルギー。 b 異なる表面スクリーニング条件下での 2 つの状態のエネルギー状況の概略図。 c、d SD 状態 (青い立方体と実線) および反転ドメイン r0 = 4a0 (赤い三角と実線) を持つ PD 状態に初期化された強誘電体薄膜の全分極の β 依存性。 e、f βの減少に伴うSD状態（上）と反転ドメインr0 = 4a0（下）のPD状態に初期化された強誘電体薄膜の平衡ドメインパターンの進化。

さらに、図2cおよびdは、反転ドメインサイズr0 = 4a0でSD状態またはPD状態に初期化された強誘電体薄膜の平均面外分極のβ依存性を示しています。選択されたβにおける対応する平衡ドメインパターンを、2つの初期ドメイン状態についてそれぞれ図2eおよびfに示します。初期化された SD 状態のフィルムの図 2c および e から、SD 状態は β ≥ 0.87 として安定に維持されることがわかります。 β が 0.81 < β < 0.87 に減少すると、逆ドメインが分離された PD 状態 (PD (i) と表記) に不安定になります。 β がさらに減少すると (β < 0.81)、反転ドメインの面積が急激に増加し、反転ドメインが結合し始め、PD (ii) で示される PD 状態が形成されます。反転ドメインの面積は β の減少とともに増加し、最終的に非反転ドメインの面積とほぼ等しくなり、β < 0.70 の場合 \(\left\langle {P_z} \right\rangle \about 0\) になります。中心反転PD状態に初期化された強誘電体薄膜の場合、図2dおよびfに示すように、異なる大きさのβの下でPD状態が保存されます。さらに、βが0.86より若干小さくなると、センターリバースドメインの拡大ではなく、PD(i)状態が膜中に現れる。興味深いことに、以前の研究で報告されたものと同様に、β ≤ 0.78 の場合、PD 状態の構成はリング状のテクスチャ (中心が反転したドメインがリング状のドメインで囲まれた) に変化します。このようなリング状のテクスチャーは、長距離の双極子間相互作用に対する中心反転 PD 状態の修飾効果によって引き起こされると考えられています。さらにβが減少すると、リング状ドメインの半径は徐々に減少し、中心反転ドメインも中心に小さなバックスイッチドメインを有するリング状に発展する。 β < 0.70 の場合、フィルムは正味の分極をほとんど示さない、つまり \(\left\langle {P_z} \right\rangle \ほぼ 0\) を示します。上記の結果は、逆ドメインサイズ r0 = 4a0 の PD 状態に基づいて得られることに注意してください。読者は補足図を参照してください。他の逆ドメインサイズでの PD 状態の結果の 1 および 2。

表面スクリーニング条件は、強誘電体薄膜の SD 状態と PD 状態の安定性を変更するだけでなく、SD 状態と PD 状態の間のスイッチング動作も変更します。この効果を詳しく説明するために、さまざまな表面スクリーニング条件下での BTO 薄膜の局所的な電気スイッチング動作をシミュレートします。図3aに示すように、BTO薄膜は上向き分極のSD状態に初期化されます。次に、三角波の形の外部電場 Ez が薄膜の負荷領域 (半径 r0 = 4a0) に印加され、SD→PD および PD→SD スイッチングがトリガーされます。負荷領域の平均面外分極の変化 (\(P_z^{{{{\mathrm{Load}}}}\) で示される) を Ez の関数として追跡し、局所ヒステリシスを取得します。ループします。スクリーニング条件に応じて 105 ～ 139 ポイントを使用して三角波の周期を模倣し、Ez は -0.19 ～ 0.2 V Å-1 の間で徐々に変化します。 Ez の各点では、システムが平衡双極子状態に確実に到達するのに十分な長さのシミュレーション時間に設定されます。図3bに示す得られたヒステリシスループから、\(P_z^{{{{\mathrm{Load}}}}}\)が前半期間(A→B→ C→D）、後半の正電界によりスイッチバック（D→E→F→A）。重要なのは、さまざまな β における局所ヒステリシスループが固有の非対称の特徴を示していることです。まず、SD→PD スイッチングの強制磁界 (\(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) で表されます) と PD→SD スイッチングの強制磁界(\(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) と表されます) は大きく異なります。具体的には、図 3c に示すように、 \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) は β の減少とともに減少しますが、 \(\left | {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) は逆の傾向を示しています。 \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) > \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right |\) β > 0.967、かつ \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) < \(\left| {E_{{{\mathrm{c }}}}^ + } \right|\) β < 0.967 の場合。強制磁場の非対称性を説明するために、非対称パラメータ \(\delta = \left[ {\left( {\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right| - \left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|} \right)/\left( {\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right| + \left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|} \right)} \right] \times 100\%\)49. δ > 0 はヒステリシスループが +Ez 方向にシフトしていることを示し、書き込みプロセス (SD→PD) が容易であることを示します。一方、δ < 0 は、ヒステリシスループが -Ez 方向にシフトし、イージングプロセス (PD→SD) が容易になることを示します。 δ = 0 は、 \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) と \(\left| {E_{{{\mathrm{ c}}}}^ - } \right|\)。 δのβ依存性を図3eに示します。 β > 0.967 の場合、ヒステリシスループが –Ez 方向にシフトし、β < 0.967 の場合、+Ez 方向にシフトすることがわかります。 β が 1.0 から 0.87 に減少すると、δ は -18% から約 60% に増加し、β 依存性が予想外に大きいことに注意することが重要です。完全に対称なヒステリシスループは、β = 0.967 の厳密なスクリーニング条件でのみ見つかります。抗磁場の非対称性に加えて、初期 SD 状態の残留分極 (\(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) で示される) と PD の残留分極状態 (\(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) で示される) も明らかに非対称です。図3dから、βが1.0から0.87に減少するにつれて、 \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) は0.57から0.38 C m−2に大幅に減少します。一方、 \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}^ - } \right|\) は 0.53 から 0.50 C m−2 にわずかに減少しますが、これは \(\left| { P_{{{\mathrm{r}}}^ + } \right|\)。同様に、残留分極の非対称性を記述するパラメータ θ を \(\theta = \left[ {\left( {\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right] として定義します。 | - \left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|} \right)/\left( {\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right| + \left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|} \right)} \right] \times 100\%\)。図 3f に示すように、 \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) > \(\left| {P_{{{\mathrm{r }}}}^ - } \right|\) β > 0.967 かつ \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) < \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) β < 0.967 の場合。 β が 1.0 から 0.87 に減少すると、θ は 4% から -14% に減少します。

a ローカル電気スイッチングの概略図。 b シミュレートされた局所ヒステリシスは、選択された β の下でループします。 c – f 抗磁界、残留分極、抗磁界の非対称パラメータ、および残留分極の非対称パラメータのβ依存性。

表面スクリーニング条件が SD 状態と PD 状態の安定性をどのように変更し、非対称な局所ドメインスイッチング動作を引き起こすかを理解するために、BTO 薄膜における双極子間相互作用の β 依存性を調査します。定性的には、長距離双極子間相互作用の存在により、BTO 薄膜の負荷領域の双極子は、残りの領域の双極子からの有効な双極子場の影響を受けます。表面遮蔽条件が理想的な SC 境界条件に比較的近い場合、有効双極子場は負荷領域の双極子の方向を残留領域の双極子の方向と同じにする傾向があるはずです。これは、クーロン相互作用が強誘電体の秩序を高めるというよく知られた事実と一致しています。結果として、このような有効双極子場は、SD 状態では分極場として機能し、PD 状態では脱分極場として機能します。 SD状態は安定しますが、PD状態は不安定になり（図2bを参照）、PD→SDプロセス（消去プロセス）は促進されますが、SD→PDプロセス（書き込みプロセス）は妨げられ、ヒステリシスループが–Ez方向にシフトします。対照的に、薄膜の偏光解消エネルギーは、不十分な表面遮蔽条件下では大きくなります。したがって、強誘電性は抑制され、エネルギー的にはSD状態よりもPD状態が優先されます（図2bを参照）。有効双極子場は SD→PD プロセス (書き込みプロセス) を促進しますが、PD→SD プロセス (消去プロセス) を妨げ、ヒステリシスループの +Ez 方向へのシフトを引き起こします。現実的な有効双極子場は上記の定性分析よりも複雑ですが（詳細なβ依存性と有効双極子場の分布については補足図3を参照）、表面スクリーニング条件が機能するメカニズムは同じです。

これまでに示したように、ローカルドメインに作用する有効双極子場は、強誘電体薄膜のローカルドメインスイッチングにおける組み込み場のように現れ、その方向は周囲の双極子の方向とスクリーニング条件によって決まります。重要なのは、このような双極子場は、強誘電体薄膜における局所的な機械的スイッチングにも寄与する可能性があることです。より具体的には、SD 状態として初期化された BTO 薄膜を例に挙げます。 BTO薄膜が不十分な表面スクリーニング条件（理想的なSC境界条件からそれほど遠くない、図2cおよびeによるβ> 0.87）にある場合、有効双極子場は、上で説明したように脱分極場として機能します。ただし、通常、SD 状態は準安定のままであり、SD 状態と PD 状態の間のエネルギー障壁により自発的にスイッチングは発生しません。このエネルギー障壁は小さいですが熱的には克服できません (図 2b)。フィルムの荷重領域に機械的荷重を加えると、荷重領域付近に変形が生じます。機械的負荷によって誘発されるひずみ勾配とフレクソ電場を無視すると、機械的負荷によって誘発されるひずみが負荷領域の双極子のスイッチング障壁を低下させるのに役立ち、SD→PD スイッチングが可能になることが分かるのは興味深いことです。異なる表面スクリーニング条件での有効双極子場によって媒介されるBTO薄膜の局所的な機械的ドメインスイッチングに関する研究は、MDシミュレーションによって実行されます（補足図4）。有効双極子場によって媒介される強誘電体ドメインの機械的スイッチングは SD→PD スイッチングであり、これは上向きから下向き (アップツーダウン) または下向きから上向き (ダウンツーアップ) のいずれかであることを強調したいと思います。さらに、強誘電体薄膜におけるこのような双極子電界支援スイッチングは、負荷領域のレーザー加熱によっても起こると期待されている。実際、磁気システムでは、レーザースポットが近くの磁区を破壊すると、残った磁区が有効な磁場を生成して破壊された磁区を切り替えることが確認されています50。

上で論じたように、強誘電体薄膜における有効双極子場は、スクリーニング条件が理想的なSC条件に非常に近い場合にはPD→SDスイッチングを促進し、劣悪な表面スクリーニング条件下ではSD→PDスイッチングを促進する。さらに、AFM チップを強誘電体薄膜に押し付けると、局所的な歪み勾配が誘発され、下向きのフレキソ電界が生じます。したがって、機械的スイッチングのシナリオは、SD 状態の分極の方向と表面の遮蔽条件に応じて変化する可能性があります。初期の上向き SD 状態の場合、不十分な表面スクリーニング条件では有効双極子磁場が下向きになり、これがフィルムのローディング領域に作用するフレクソ電場と協働して抗磁場を大幅に低減する可能性があります。スクリーニング条件は理想的な SC 条件に非常に近いため、負荷領域の双極子は上向きの有効双極子場にさらされ、フレクソ電場と競合関係を形成します。一方、初期の下向き SD 状態の場合、実効双極子場とフレクソエレクトリック効果の関係は、不十分な表面スクリーニング条件下では競合的であり、表面電荷スクリーニング条件が非常に近い場合には、初期 SD 状態の安定化に協力します。理想的なSC状態へ。以下では、分極スイッチングにおける有効双極子場とフレクソ電場の競合的な役割に基づいて、加圧 AFM チップによって誘発される双方向の機械的スイッチングの実現可能性を検討します。

例として、不十分な表面スクリーニング条件下での初期の下向き SD 状態を取り上げます。理論的に可能な可逆的な 180° 機械的スイッチングは、有効双極子場が SD→PD スイッチングを支配し、フレクソ電場が PD→SD スイッチングを支配することを確認することです。この問題の鍵は、有効双極子場とフレクソ電場の相対的な大きさを調整するための適切なウィンドウを見つけることです。有効双極子磁場は主に β によって調整され、フレクソ電場は主に先端力 ftip に依存することがよく知られています。したがって、MD シミュレーションを実行して機械スイッチングの ftip-β 位相図を計算し、双方向スイッチングに必要なウィンドウを探します。 MDシミュレーションでは、図4aに示すように、フィルムの中心領域に点力が作用するモデルを採用します。図 4a は、ひずみ成分 \(\varepsilon _{11}^{{{{\mathrm{ext}}}}\)、\(\varepsilon _{33}^{{{ {\mathrm{ext}}}}\)、および \(\varepsilon _{13}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\) は、次の位置にある ~12 nN の押圧点の力によって引き起こされます。中心 (座標 x および y ∈ [12, 14])。図4aによると、 \(\varepsilon _{11}^{{{{\mathrm{ext}}}}\) は、膜厚に沿って上面の圧縮から底面界面の張力まで変化します。 (\varepsilon _{33}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\) はフィルム全体で圧縮を維持します。球状チップのひずみ勾配と同様に、このようなひずみ分布により下向きの有効フレキソ電界が生じ、これにより上向きから下向きへの局所的なドメインの切り替えが可能になります。

a 点力力学モデルと先端力誘起ひずみ場の分布 \(\varepsilon _{11}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\), \(\varepsilon _{33}^映画では {{{{\mathrm{ext}}}}}\) と \(\varepsilon _{13}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\) が登場します。 b SD→PD スイッチングの ftip-β 位相図。 c PD→SD スイッチングの ftip-β 位相図。 d 双方向の機械的スイッチング領域を示す ftip-β 位相図。

有効双極子場によって支配されるSD→PDスイッチングのftip-β位相図を図4bに示します。図4bの青い円と実線は、異なるβの下で初期の下向き分極を伴うSD状態のSD→PDスイッチングを実現するために必要な臨界先端力に対応します。 β の減少とともに臨界 Ftip が減少することがわかります。表面のスクリーニング状態が非常に悪い場合、非常に小さな先端力でも SD→PD の切り替えが発生する可能性があります。フレクソ電場によって支配されるPD→SDスイッチングのftip-β相図を図4cに示します。図4cでは、赤い四角と実線は、異なるβの下でPD状態のPD→SDスイッチングを実現するために必要な臨界先端力を表しており、βの減少とともに増加します。上記の結果は、有効双極子場が β の減少に伴って増加し、フレクソ電場が ftip の増加に伴って増加することを考慮すると、合理的です。ただし、異なるβの下でのPD→SD切り替えには予期せぬftipの上限(図4cの赤い三角と実線で示す)があることに注目するのは非常に興味深い。これは直観に反します。なぜなら、より大きな ftip はより大きなフレクソ電界を引き起こし、以前の定性分析によると PD→SD 切り替えが容易になるはずだからです。この問題を明確にするために、まず、図 4a に示す先端の力によって引き起こされるひずみの分布を確認します。ひずみ勾配は膜の厚さに沿って非常に速く減衰し、膜の単位セルの 3 つまたは 4 つの層の範囲でのみ非ゼロを維持することがわかります。結果として、BTO薄膜のチップ力誘起フレクソ電場も上面近くの4つの層に限定され、これは膜の厚さとチップ力の大きさにはほとんど依存しません（補足図6を参照）。。 BTO 薄膜の上面近くのフレクソ電界の急速な減衰は点力負荷の特徴であり、結果は、急速減衰するフレキソ電界が双極子の特殊な層ごとの動的スイッチング動作を引き起こすことを示しています。荷積みエリアにあります。より具体的には、先端力を加えた後、最上部の 4 層の負荷領域における双極子のスイッチング動作のみがフレクソ電場によって完全に支配され、それらは順番に層ごとに急速にスイッチングされます (補足図5を参照)。一方、PD→SDスイッチングが最終的に完了できるかどうかを決定する最下2層の負荷領域における双極子のスイッチング挙動は、フレクソ電界に直接依存しない。代わりに、最上層の4つの層の負荷領域内の双極子と残りの領域内の双極子との動的な双極子間相互作用により、時間依存の有効双極子場（補足図3を参照）の影響を受けます。結果として、ftip を無制限に増加させると、最下位の 2 つの層の負荷領域でのダイポールのスイッチングには効果がありません。さらに悪いことに、ftip が大幅に増加すると、時間依存の有効双極子場が変化してスイッチングが妨げられる可能性があります。詳細については補足説明を参照してください。したがって、強い双極子間相互作用力学は機械的スイッチングにおいて重要な役割を果たしており、従来の熱力学モデルでは明らかにすることができません。

SD→PDスイッチングとPD→SDスイッチングのftip-β位相図を組み合わせると、図4dに示すような双方向の機械的スイッチング領域を得ることができます。これは、双方向機械スイッチングに必要な適切なウィンドウが 0.942 < β < 0.97 であることを示しています。具体的には、0.942 < β < 0.96 の場合、有効双極子場は小さな先端力で支配され、初期の下向き SD 状態を上向き PD 状態に切り替えるために使用できますが、フレクソ電場は大きな先端力で支配され、バックスイッチングを有効にします。対照的に、0.96 < β < 0.97 の場合、大きな先端力を使用して初期の下向き SD 状態から上向き PD 状態に切り替えることができますが、小さな先端力で後方切り替えが可能になります。

ここで、表面スクリーニング条件 β = 0.95 の場合を例として取り上げ、MD シミュレーションを介して先端力誘起双方向スイッチングスキームを検証します。 BTO 薄膜は、下向き分極の SD 状態に初期化されます。強度が交互に変化するチップフォースパルスが強誘電体薄膜に加えられます。小先端力は約１２ｎＮ、大先端力は約１８ｎＮに設定されている。 10 psのフォースパルス時間のシミュレーション結果を図5に示します（偏光スイッチング動作に対するフォースパルス時間の影響については補足図13を参照）。小さな先端力を加えると、SD 状態から PD 状態に非常に早く (0.2 ps 以内) 切り替わることがわかります (A→B、機械的書き込みプロセス)。そして、得られた PD 状態は、先端力の除去後も安定した状態を維持します (B→C)。大きな先端力を加えると、0.2 ps 以内 (C→D、機械的消去プロセス) で PD 状態が SD 状態に戻り、先端力を取り除いた後 (D→A) も安定した状態が維持されます。したがって、我々のMDシミュレーションは、交互に変化する強度のチップフォースパルスを適用することによって、可逆的な180°の機械的スイッチングスキーム(A→B→C→D→A)を達成できることを実証しています。双方向の機械的スイッチング中の双極子構造の進化を図5cに示します（補足ムービー1にムービーが見られます）。さらに、図5aおよびbに示すように、チップフォースパルスの周期的シーケンスを適用することにより、SD状態とPD状態を繰り返し相互に切り替えることができ、これにより、双方向機械スイッチングスキームの実現可能性がさらに検証されます。

a 交互に異なる強さのチップフォースパルスが BTO 薄膜に適用されます。 b 先端力パルス下での BTO 薄膜の荷重領域の分極の変化。 c 双方向の機械的スイッチング時の対応するダイポール構造。

これまでのところ、機械的スイッチングに関する多くの研究が行われていますが、強誘電体における双方向の機械的スイッチングの実験的証拠はまだ不足しています。私たちの結果が示すように、これは、双方向の機械的スイッチングの条件が実際には実現するには厳しすぎるという事実によるものである可能性があります。特に、機械的に誘導された双方向スイッチングスキームでは、強誘電体薄膜が均一にスクリーニングされ、スクリーニング条件が適切な範囲内にあることを確認することが重要です。そこでは、チップ誘導フレクソ電界と有効双極子電界の間の微妙な競合が発生する可能性があります。チップの力の大きさによって大幅に調整されます。したがって、脱分極場は、小さな先端力で上向きの機械的スイッチングを支援するのに十分な大きさである一方、先端力が比較的大きい場合に下向きの機械的スイッチングを可能にするフレクソ電場よりも小さい。脱分極場を調整する実験の実現可能性は、通常、適切な電極の選択、表面化学環境の制御 51,52,53、コンデンサまたは超格子構造の中間誘電体層の厚さの調整 54,55,56 などによって達成されます。スクリーニングの長さにより、スクリーニングの範囲が変わる可能性があります（補足図11）。金属-強誘電体界面または2つの極薄強誘電体層の間に誘電体層（SrTiO3など）を導入すると、強誘電体層のスクリーニング状態が悪く、誘電体層の厚さを調整することでさらに修正される可能性があります（補足図12）。さらに、追加のコンデンサを強誘電体膜５７に接続することによって、脱分極場のより正確な制御を達成することができる。キャパシタの充電および放電を通じて、強誘電体膜の表面または界面の遮蔽電荷の量を効果的に調整することができ、それによって脱分極場の動的かつ正確な制御が実現される。それにもかかわらず、調整可能なスクリーニングを備えたこのような強誘電体システムの機械的スイッチング動作の体系的な研究はまだ不足しています。

強誘電体薄膜のスクリーニング条件を調整するこれらの可能な実験スキームにもかかわらず、理論的予測を実験的に検証することは依然として困難です。一方で、上で述べたように、チップとフィルムの表面接触の問題は、実際には複数の考えられるプロセスが関与するため、実際には複雑です。フレクソエレクトリック性と有効双極子場に加えて、表面/バルク電気化学 27,33 やせん断ひずみ効果 23 など、他の考えられる原因が機械的スイッチングを引き起こすことが最近報告されています。機械的スイッチングの正確なメカニズムに関する議論はまだ進行中であり、実際の動的機械的スイッチングプロセスには異なるメカニズムが同時に関与する可能性があります。一方、強誘電体薄膜は、理論モデルでは表面遮蔽電荷によって均一に遮蔽されていると考えられます。それにもかかわらず、強誘電体薄膜における電荷スクリーニング条件は、実際には非常に複雑である。表面スクリーニング以外にも、ドメイン壁近くの酸素欠損などの電荷欠陥、空気からの吸収やエネルギーバンドの曲がりによるイオン電荷などのスクリーニング源が考えられます。これらの余分な電荷キャリアは、強誘電体薄膜の表面付近、界面、または内部に位置する可能性があり、局所的な不均一な電荷スクリーニング効果を引き起こす可能性があります。したがって、実験検証を行うために強誘電体薄膜が適切で均一な表面スクリーニング条件下にあることを保証するには、実験サンプルと環境に対する要件がかなり高くなります。具体的には、バンド曲がりの影響を低減するために、選択した強誘電体サンプルのバンドギャップ幅を比較的大きくする必要があり（たとえば、>4.0 eV）、サンプルの品質が高く、欠陥密度が低く、実験環境が良好である必要があります。空気チャージの吸着の影響を排除する必要があります。計算スケールの制限により、機械的スイッチングをトリガーするために簡略化された点力モデルを採用したことも注目に値します。実験では鋭利な AFM チップを製造することでこれにアプローチできますが、実際には、AFM チップは半径が 10 nm を超えるはるかに鈍いものになります。双方向の機械的スイッチングの正確なウィンドウは、モデルに依存するひずみ場によって変更されると予想されます（補足図9）が、主な結論は変わりません。

要約すると、第一原理に基づく MD シミュレーションは、強誘電体薄膜におけるチップ力誘起の局所ドメインスイッチングに対するフレクソ電場と見落とされている有効双極子場の影響を調査するために実行されました。有効双極子場は、SD 状態と PD 状態の安定性に大きな影響を与え、さらに強誘電体薄膜の局所ヒステリシスループに固有の非対称特性をもたらすことがわかっています。次に、有効双極子場によって媒介される強誘電体薄膜における局所的な機械的スイッチング動作の特性が明らかになります。有効双極子場とフレクソ電場に基づいて、強誘電体膜のスクリーニング条件とチップ負荷力が適切な範囲内にある場合、可逆的な180°の機械的スイッチングがチップ膜アーキテクチャで理論的に可能であることを示します。このようなスイッチングは、チップによって引き起こされるフレクソ電場と、周囲のスイッチされていない双極子によって及ぼされる有効双極子場との間の微妙な競合を利用する。適切な双方向スイッチング条件を見つけるために、SD→PD スイッチングおよび PD→SD スイッチングの ftip-β 位相図が計算されます。状態図に基づいて、交互に異なる強度のチップフォースパルスを適用することにより、可逆的な 180 度の機械的スイッチングスキームを MD シミュレーションで検証します。有効双極子場は比較的小さな先端力で支配され、下向きの SD 状態を上向きの PD 状態に切り替えるために使用されますが、フレクソ電場は比較的大きな先端力で支配され、バックスイッチングを可能にします。また、強い双極子間相互作用ダイナミクスが機械的スイッチングにおいて重要な役割を果たしていることがわかりました。したがって、私たちの研究は、長距離双極子場によって媒介される強誘電体薄膜の機械的スイッチング挙動についての洞察を提供し、この分野に関する現在の理解をさらに深めるのに役立つはずです。

私たちの調査では、第一原理に基づく効果的なハミルトニアン法 30,58,59,60,61 が採用されています。強誘電体薄膜の効果的なハミルトニアンモデルの場合、システムの総エネルギーは、局所モード ui、局所変位 vi (不均一ひずみ \(\eta _{{ {\mathrm{I}}}}\))、および均一ひずみ \(\eta _{{{\mathrm{H}}}}\)、つまり、

ここで、最初の項は局所モードの運動エネルギーであり、M* は局所モードの有効質量です。 EHeff は、表面遮蔽や外部電界がない場合の強誘電体膜の総エネルギーです。これには、局所モードの自己エネルギー、局所モード間の短距離および長距離エネルギー、弾性エネルギー、弾性変形と局所モード間の結合エネルギーが含まれます。 EHeff の明示的な表現は参考文献にあります。 59および参考文献。 62. 強誘電体膜の長距離双極子間エネルギーを計算するために、二次元周期系における双極子間相互作用の周期グリーン関数に基づく効率的な二重空間アプローチが最初の項で採用されていることに注意してください63。三次元バルクシステム用の Ewald 総和法。式の第 2 項。 (1) は、それぞれスカラーパラメーター 1 − β および β で重み付けされた理想的な OC および完全な SC 境界条件の双極子間相互作用の線形混合を介して、膜表面の補償されていない束縛電荷から生じる脱分極場のスクリーニングを模倣します。パラメータ β は 0 ～ 1 の範囲で、スクリーニングの程度を制御します45、46、47。具体的には、β = 0 は電荷スクリーニングのない理想的な開回路 (OP) 境界条件を表し、最大の脱分極場に対応します。一方、β = 1 は表面での結合電荷の完全なスクリーニングに対応する理想的な SC 境界条件を表します。 \(\left\langle {{{{\mathbf{E}}}}_{{{{\mathrm{dep}}}}}} \right\rangle\) は最大脱分極場、Z は有効ボーンです充電。式の第 3 項。 (1) は外部電界印加の影響を考慮したものです。ここで \({{{\bf{E}}}}_{{{{\mathrm{ext}}}}}^{{{{\mathrm{eff}}}}}\) は、スクリーニング効果を考慮して。これは、スクリーニング電荷が脱分極場を変更するだけでなく、強誘電体が経験する印加場も変更するという事実によるものです64。脱分極エネルギーの原子計算と表面遮蔽効果の処理の詳細については、補足説明 4 を参照してください。

さらに、最後の項は、私たちの研究で局所的な表面圧力によって導入されるひずみ勾配 31 による分極に対するフレクソエレクトリック効果をモデル化するために採用されています。ここで、fpqrs はフレクソカップリング係数、∂εiqr/∂xs は Ti サイト i を中心としたひずみ勾配を表し、p、q、r、s は 1 ～ 3 の範囲のインデックス、xs は s- に沿った空間座標です。番目のデカルト軸。 fpqrs は、ひずみ勾配と分極の間の結合を現象論的に記述するフレクソエレクトリック係数 μpqrs に関連しています。

ここで、χtp は誘電感受率、ε0 は真空の誘電率です。

式における有効ハミルトニアンのパラメータは次のとおりです。 (1) 第一原理計算により求められます。特にフレクソカップリング係数は、f11 = 3.072 V、f12 = 1.992 V、f44 = 0.027 V20,26,31 に設定されます。熱擾乱の影響を軽減するために温度は 10 K に設定され、第一原理計算の局所密度近似 (LDA) によって引き起こされる過小評価された格子定数を補正するために圧力は -4.8 GPa に設定されています。 BTO65の有効質量は39.0auと設定されています。

MD シミュレーションを採用して、第一原理から導出されたハミルトニアンと組み合わせて、偏光の動的進化をシミュレートします。 MD シミュレーションでは、ローカルモードの発展はニュートンの運動方程式を解くことによって得られます 66。局所モード ui に作用する力は次のように計算されます。

均一ひずみと不均一ひずみ（つまり、局所変位）の更新は、局所モードの現在の構成に従って各ステップで対応するひずみ関連エネルギーを最小化することによって決定されます66。 MD シミュレーションは、温度を制御するベレンセンサーモスタットと、シミュレーションセルのサイズと形状を変更できる気圧スタットを備えた等温-等圧 (NTP) アンサンブルで実行されます。バロスタットは、実効ハミルトニアンに pV 項を追加することで模倣されます。 p は圧力、V はシミュレーションセルの体積です。サーモスタットのダンピングタイムは0.05psに設定されています。 Velocity Verlet 法は、運動方程式を積分して ui と \({{{\dot{\mathbf u}}}}_i\) を更新するために使用されます。時間ステップは 1 fs に設定されます。

この研究の結果を裏付けるデータは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、中国国立自然科学財団 (助成金番号 11972382、12002400、12132020、11832019) および広州科学技術プロジェクト (助成金番号 2019060001) の支援を受けました。報告されたシミュレーションは、広州の国立スーパーコンピューターセンターによって提供されたリソース上で実行されました。

青島大学物理学部、青島、266071、中国

劉建儀

広東省磁気電気物理学およびデバイス重点研究所、中山大学物理学部、広州、510275、中国

Jianyi Liu、Weijin Chen、Mengjun Wu、Fei Sun、Xiang Huang、Yue Zheng

物理力学および生物物理学センター、中山大学物理学部、広州、510275、中国

Jianyi Liu、Weijin Chen、Mengjun Wu、Fei Sun、Xiang Huang、Yue Zheng

国立光電子材料技術重点研究所、中山大学物理学部、広州、510275、中国

Jianyi Liu、Weijin Chen、Mengjun Wu、Fei Sun、Xiang Huang、Yue Zheng

中山大学材料学部、深セン、518107、中国

チェン・ウェイジン

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YZ と WJC は、基本的なアイデアと構造を考案、設計しました。 JYLはシミュレーションを実行しました。 JYL、WJC、YZはシミュレーション結果を分析した。 JYLとWJCが共同で原稿を執筆した。著者全員がディスカッションに参加し、原稿をレビューしました。

Weijin Chen または Yue Zheng への対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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Liu、J.、Chen、W.、Wu、M. 他。第一原理に基づくシミュレーションによって予測された強誘電体薄膜の双方向機械スイッチングウィンドウ。 npj 計算メーター 8、137 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41524-022-00829-0

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受信日: 2022 年 1 月 13 日

受理日: 2022 年 6 月 10 日

公開日: 2022 年 6 月 29 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41524-022-00829-0

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